在幻影ⅢC投入生產后，達索開始考慮在該機基礎上開發一種多功能戰斗機而不是繼續研制純粹的截擊機，這就是后來的遠程戰斗轟炸機幻影ⅢE。達索共制造了3架原型機，首架原型機1961年4月首飛。

和幻影ⅢC相比，前機身延長了30厘米，因為增加了許多機載航電設備，其中通信系統包括TR-AP-22超高頻無線電臺以及TR-AP-28甚高頻電臺，無線電導航設備包括AN/ARN-52C塔康等。同時針對在使用中發現的幻影ⅢC存在的航程短的問題，E型機增加了機身燃油量，達到了3330升。有些批次的幻影ⅢE在座艙下方加裝有一具馬可尼公司的連續波多普勒導航雷達。

幻影ⅢE的發動機改為阿塔09C.3，加力推力6200千克，雷達系統更換為湯姆遜-CSF西拉諾II，西拉諾II雷達將火力控制與導航結合起來，采用單脈沖體制及卡塞格倫天線，有A型和B型兩種。其中A型只有空對空模式，B型增加了5種對地模式，在空對空模式下作用距離40千米，空對地模式下作用距離93千米，天線直徑400毫米，重量在210千克左右。其他的改進還包括首次在幻影機上加裝Type-BK雷達告警接收機，發動機尾噴管改為收斂式可調節噴管。固定武器為一門德發機炮和5個掛點，載彈量4000千克。

該機采用懸臂式三角形下單翼，有錐形扭轉，相對厚度4.0～3.5%，下反角1°，安裝角0°，前緣后掠角60°34′。采用全金屬抗扭盒形結構和帶加強肋的機加整體壁板。所有操縱面用液壓操縱，使用達索公司的人工感力雙筒舵機。有減速板，靠近機翼前緣處有鉸接在上、下翼面上的小擾流片。機身為全金屬結構，有按面積律設計的“蜂腰”機身。無平尾，只有常規垂直安定面與方向舵，用達索公司的人工感力雙筒舵機操縱。在三角翼后緣內副翼內側裝有縱向操縱用升降舵。起落架為可收放前三點式，前、主起落架均為單輪。用梅西埃公司的油－氣減震器和圓盤式剎車裝置。主輪胎尺寸為750×230-15/1，胎壓為5.9×105～9.8×105帕(6～10千克/厘米2)，前輪為450×390－05。

使用一臺斯奈克瑪公司的“阿塔”9C渦噴發動機，加力推力60.8千牛(6200千克)。發動機有一個超速系統，當飛行速度超過M1.4時，系統自動嚙合，推力增大8%。可選擇使用推力為14.7千牛(1500千克)的SEPR-844火箭發動機，不使用時可帶油箱(容量550升)。發動機進氣道四周隔壁內可帶4個軟油箱(容量1020升)，機翼內4個整體油箱，容量1370升。不帶火箭發動機時，機內總油量為2940升。座艙以鉸鏈連接的座艙蓋向后打開，用馬丁－貝克RM4零高度彈射座椅，最小彈射速度167千米/小時。兩套獨立的空調系統，用于座艙和電子系統；兩套獨立的液壓系統，工作壓力為207×105帕(211千克/厘米2)，用于飛行操縱、起落架收放和剎車；直流電源系統為24伏40安小時的電池和一臺26.5伏9千瓦的發電機；交流電源系統為一個200伏400赫變壓器和一臺200伏400赫10千瓦的交流發電機。裝有兩臺超高頻無線電臺，塔康系統，多普勒雷達，“西拉諾”II火控雷達。另外還裝有導航計算機，轟炸計算機，自動射擊瞄準具等。 固定武器為2門30毫米“德發”552A機炮(備彈量2×125發)。執行空戰任務可帶3枚中/近距空對空導彈；對地攻擊武器通常在翼下掛2顆454千克炸彈，機身下可掛1枚AS.30空對地導彈。在5個掛點上可帶4000千克武器。

生產型幻影ⅢE于1964年1月交付法國空軍，法國空軍共接收了192架。除了法國空軍使用外，還出口到許多國家。阿根廷、巴西、黎巴嫩、巴基斯坦、南非、西班牙以及委內瑞拉等國都曾少量進口。幻影ⅢE總生產量比幻影ⅢC大了很多，達到了523架。60年代中期，一架幻影ⅢE改裝了斯奈克瑪公司的阿塔09K.6發動機，編號改為幻影ⅢC2。澳大利亞和瑞士在評估了該機后，購買了生產許可證，其中澳大利亞的編號改為幻影ⅢO，在對該機的電子設備進行了改進后開始在國內生產。澳大利亞生產的幻影ⅢO分為截擊型和攻擊型。澳大利亞政府飛機工廠和聯邦飛機廠總共生產了48架截擊型和50架攻擊型，該機一直使用到1988年才開始從澳大利亞皇家空軍中退役，1990年其中的50架還出售給巴基斯坦。

瑞士對幻影ⅢC進行了測試評估后便購買了許可證開始自行生產，為了適應瑞士的寒冷天氣，該機的機身、機翼和起落架都得到了加強。而且瑞士用休斯公司的TARAN-18雷達取代了原來的西拉諾II，使得該機可以制導瑞士剛剛從休斯公司購入的HM-55獵鷹空空導彈(AIM-4獵鷹的出口型號)。該機一直服役到90年代中期。
幻影ⅢR

在幻影ⅢE基礎上發展了幾種偵察型號，其中幻影ⅢR采用了幻影ⅢE的機身，去掉了機頭的雷達，加裝了5具OMERA31自動相機，保留了德發機炮和掛架，可以執行從低空到高空的偵察任務，并且具有夜間偵察能力。

法國空軍裝備了30架幻影ⅢR，由于前兩架原型機由幻影ⅢA改裝，為此沒有裝備。有趣的是，在使用中發現，該機的對地攻擊能力居然比專門開發的幻影ⅢE還好，該機也出口到了許多國家。

法國空軍針對使用中的問題提出改進建議，達索在幻影ⅢR基礎上改進了幻影ⅢRD，該機在機頭下方加裝了一架全景式相機，并改進了機內的多普勒雷達等電子設備，法國空軍自己使用的幻影ⅢRD還在機身腹部加裝了電信股份有限公司研制的獨眼巨人紅外跟蹤器。阿布扎比、比利時、哥倫比亞、埃及、利比亞、南非等國曾少量進口。部分幻影ⅢRD改用英國產的Vinten相機取代原來的OMERA。
幻影ⅢB和幻影ⅢD

其實達索的成功不光靠其戰斗機的優秀性能，達索在接到大量定單時，沒有忘記開發一種性能優異的教練機，幻影ⅢB是在幻影ⅢA上研制的教練機型號，串列式座艙，機身幾乎延長了1米，拆去了機炮以容納第二名飛行員，為控制成本，沒有雷達和火箭發動機。原型機1959年10月20日首飛，法國空軍總共接收63架，其中包括1架原型機，27架早期生產型，5架專門用來試飛的幻影ⅢB-1。為了訓練幻影IV轟炸機飛行員的空中加油能力，法國空軍專門裝備了10架幻影ⅢB-2，在幻影ⅢE服役后，還接收20架幻影ⅢBE。1975年，有一架幻影ⅢB加裝了線傳飛行控制系統，編號改為幻影ⅢB-SV變穩定飛機。部分國家購買的幻影ⅢB幾乎沒有任何改變，只是在型號上加上了國家的首字母以用來區分。